近日，我校有機(jī)電子與信息顯示國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室辛顥教授團(tuán)隊(duì)在銅鋅錫硫薄膜太陽(yáng)能電池領(lǐng)域研究取得突破性進(jìn)展，通過(guò)低溫?zé)崽幚韺?shí)現(xiàn)了外延異質(zhì)結(jié)界面，顯著減低了異質(zhì)界面復(fù)合，提高了電池開(kāi)路電壓和填充因子，電池效率經(jīng)美國(guó)國(guó)家可再生能源實(shí)驗(yàn)室（NREL）認(rèn)證達(dá)到13.0%，創(chuàng)造了銅鋅錫硫電池新的世界紀(jì)錄。
研究團(tuán)隊(duì)還通過(guò)系統(tǒng)研究銅鋅錫硫電池異質(zhì)結(jié)界面的構(gòu)建過(guò)程，首次揭示了銅鋅錫硫異質(zhì)結(jié)界面缺陷形成及低溫加熱實(shí)現(xiàn)外延型異質(zhì)結(jié)界面的機(jī)制，相關(guān)成果于北京時(shí)間2022年10月6日以“Elemental de-mixing-induced epitaxial kesterite/CdS interface enabling 13%-efficiency kesterite solar cells”為題在國(guó)際學(xué)術(shù)期刊Nature Energy（《自然·能源》）上發(fā)表。南京郵電大學(xué)為第一通訊單位，我?；瘜W(xué)與生命科學(xué)學(xué)院辛顥教授與復(fù)旦大學(xué)陳時(shí)友研究員、中科院物理所孟慶波研究員為共同通訊作者，我校博士研究生龔元才和碩士研究生朱強(qiáng)為共同第一作者。
鋅黃錫礦（Kesterite）結(jié)構(gòu)的銅鋅錫硫硒（Cu2ZnSn(S,Se)4，CZTSSe）半導(dǎo)體材料由于組成元素毒性低，原料地球儲(chǔ)量大，且具備與銅銦鎵硒（Cu(In,Ga)Se2，CIGS）半導(dǎo)體相似的晶體結(jié)構(gòu)和光電學(xué)特性，是一種具有巨大潛力的新型綠色低成本光伏材料。然而，自2013年以來(lái)，CZTSSe太陽(yáng)能電池記錄轉(zhuǎn)換效率長(zhǎng)期停滯在12.6%，遠(yuǎn)遠(yuǎn)低于CIGS太陽(yáng)能電池的23.35%。限制CZTSSe太陽(yáng)能電池性能的關(guān)鍵問(wèn)題是巨大的開(kāi)路電壓損失，其中CZTSSe/CdS異質(zhì)結(jié)界面嚴(yán)重的非輻射復(fù)合是導(dǎo)致器件開(kāi)路電壓損失的重要原因之一，然而目前對(duì)異質(zhì)結(jié)界面缺陷的形成機(jī)制還不清楚。
辛顥教授團(tuán)隊(duì)通過(guò)低溫?zé)崽幚磴y合金化的銅鋅錫硫硒/硫化鎘（ACZTSSe/CdS）異質(zhì)結(jié)，顯著提高了電池的開(kāi)路電壓、填充因子和光電轉(zhuǎn)化效率，多種表征表明電池性能的提高主要來(lái)源于異質(zhì)結(jié)界面缺陷濃度的降低。通過(guò)深入研究ACZTSSe/CdS異質(zhì)結(jié)界面構(gòu)建過(guò)程中以及低溫?zé)崽幚砬昂笤氐倪w移，獲得了異質(zhì)結(jié)界面缺陷形成及消除的內(nèi)在機(jī)制。研究結(jié)果表明，與CIGS太陽(yáng)能電池CdS緩沖層沉積過(guò)程中Cd2+占據(jù)吸收層表明Cu空位形成淺埋pn結(jié)并在CIGS表面自然外延生長(zhǎng)完全不同，在A(yíng)CZTSSe緩沖層沉積過(guò)程中，其表面的Zn2+被溶液中氨水（NH3?H2O）溶解形成貧Zn表面，導(dǎo)致Cd2+占據(jù)Zn空位（不是Cu空位），Cd2+與Zn2+離子半徑的巨大差異導(dǎo)致晶格應(yīng)變及Zn空位的存在，同時(shí)，溶解到溶液中的Zn2+重新沉積到CdS緩沖層中，導(dǎo)致界面處CdS層結(jié)晶度低，最終形成具有嚴(yán)重缺陷的ACZTSSe/CdS異質(zhì)結(jié)界面。低溫?zé)崽幚碚T導(dǎo)了異質(zhì)結(jié)界面附近元素的遷移和重排，包括界面處Cd2+和Zn2+離子的逆混合以及Zn2+從體相中擴(kuò)散至吸收層界面，元素遷移與重排實(shí)現(xiàn)了Zn、Cd元素在界面附近的梯度分布，促成了外延ACZTSSe/CdS界面的形成，有效降低了界面缺陷濃度，抑制了異質(zhì)結(jié)界面非輻射復(fù)合，大幅提升了電池的開(kāi)路電壓和填充因子。
該工作不僅創(chuàng)造了銅鋅錫硫電池新的世界紀(jì)錄效率（13%），突破了銅鋅錫硫電池異質(zhì)結(jié)界面復(fù)合這一瓶頸，而且首次揭示了銅鋅錫硫薄膜太陽(yáng)能電池異質(zhì)結(jié)界面的構(gòu)建過(guò)程及缺陷形成的內(nèi)在機(jī)制，揭示了銅鋅錫硫與銅銦鎵硒具有完全不同的異質(zhì)結(jié)界面的化學(xué)根源。研究結(jié)果為該類(lèi)電池效率的進(jìn)一步提高提供了新的思路與策略。工作得到了國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃項(xiàng)目、國(guó)家自然科學(xué)基金、上海市優(yōu)秀學(xué)術(shù)帶頭人等項(xiàng)目的資助。
Nature Energy 刊發(fā)辛顥教授團(tuán)隊(duì)在銅鋅錫硫薄膜太陽(yáng)能電池領(lǐng)域研究進(jìn)展
銅鋅錫硫表面和異質(zhì)結(jié)界面元素遷移與重排
（撰稿：龔元才 初審：賴(lài)文勇 編輯：王存宏 審核：張豐）